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近年来,精准介孔开发具有结构复杂性与特殊功能的调控东元等今三维(3D)多级超结构在材料科学和工程领域引起科研人员的广泛关注。得益于良好的碳赵介孔结构,具有各种构筑单元的院士超结构如纳米颗粒、纳米线 、精准介孔纳米管 、调控东元等今纳米笼、碳赵纳米纤维和纳米片(NSs)等 ,院士通常表现出优异的精准介孔物理化学性质和活性 。迄今为止,调控东元等今已开发出几种涉及无模板和颗粒模板法的碳赵策略以制备理想的介孔多级超颗粒;然而 ,上述策略制备出的院士介孔超颗粒在孔结构方面缺乏精确调控 ,从而严重阻碍着其应用 。精准介孔因此,调控东元等今开发具有丰富介孔和可调孔结构的碳赵介孔超颗粒至关重要。
在本文中 ,作者开发出一种单胶束界面限域组装策略 ,首次成功地制备出一种前所未有的3D介孔氮掺杂碳超结构。该多级结构的中心为大中空(直径约为300 nm) ,中空壳上均匀分布着一层超薄的球形介孔(22 nm)。同时,每个小球形中孔的内表面上还形成小孔(4.0–4.5 nm),从而使超结构完全互连,表现出超高的可及表面积(685 m2g–1)和良好的水下亲气性。此外 ,还可以精准调控球形介孔的数量(70–150)、超颗粒的粒径(22和42 nm)、以及壳层厚度(4.0–26 nm),并且制备出其它结构如3D空心纳米囊泡和2D纳米片 。测试表明 ,所制备出的介孔碳超结构可作为优异的氧还原反应(ORR)电催化剂 ,在碱性介质中的半波电位为0.82 V(vs RHE)。
第一作者 :Zaiwang Zhao 、Linlin Duan 、Yujuan Zhao
通讯作者 :赵东元院士、李伟、晁栋梁
通讯单位:复旦大学
DOI: 10.1021/jacs.2c03814
亮点解析
介孔碳超结构的合成与表征
如图1a所示,采用单胶束界面限域组装策略制备出3D多级介孔N掺杂碳超结构,其中粒径为300 (±5) nm的胶体二氧化硅纳米球被用作硬基底 ,而聚合物单胶束(锚定于二氧化硅界面上)被用作软模板 。该材料的中心处为一个大空心结构 ,同时在中空壳层上均匀分布着一层薄薄的球形介孔 。此外 ,在每个球形介孔的内表面处还形成小孔(4.0–4.5 nm) ,从而使介孔超结构完全互连。
图1. 单胶束界面限域组装策略合成3D空心多级介孔氮掺杂碳超结构的示意图 。
如图2a的场发射扫描电子显微镜(FESEM)图像所示 ,该介孔碳超结构显示出具有相同粒径的球形结构(直径约为360 nm)。同时,许多小球形纳米颗粒均匀分布在超颗粒的表面 ,使其具有高表面粗糙度 。放大后的FESEM图显示 ,这些球形纳米粒子在超颗粒表面的分布不是连续的 ,相邻距离为∼11 nm(图2b)。透射电子显微镜(TEM)图进一步显示 ,该材料的总体结构是一个中空的纳米球 ,其表面有一层球形介孔(图2d) 。高分辨率TEM (HRTEM)图进一步揭示 ,空心壳上的这些球形介孔具有高度均匀性(图2e) ,其直径和壁厚分别为22和9.0 nm (图2f)。